Ma?geschneiderte Heteroaggregate aus der Gasphasensynthese für heterogen katalysierte transiente Reaktionen

Projektleitung:

Prof. Dr.-Ing. habil. Lutz M?dler
Universit?t Bremen

Prof. Dr.-Ing. Robert Güttel
Universit?t Ulm

In der heterogenen Katalyse spielen Heterokontakte als Schnittstellen zwischen Aktiv- und Tr?germaterial eine Schlüsselrolle. Metallnanopartikel sind i. d. R. auf einem Tr?germaterial immobilisiert, um ihre Gr??e und Verteilung zu kontrollieren, sowie ihre Stabilit?t zu verst?rken. Die Tr?germaterialien sind oft nicht inert, wodurch an den Heterokontakten zus?tzliche Eigenschaften auftreten, welche das katalytische Verhalten drastisch beeinflussen. Ferner k?nnen sich neue aktive Zentren in der N?he des Kontakts bilden. Somit erlaubt die Kontrolle und das Verst?ndnis von Heterokontakten in festen Katalysatoren die M?glichkeit, das katalytische Verhalten zu steuern oder zu verst?rken.

Die Synthese von Modellkatalysatoren mit definierten Heterokontakten, welche für die Isolation spezifischer Materialeigenschaften n?tig sind, stellt allerdings mit traditionellen nasschemischen Methoden immer noch eine Herausforderung dar. Aus diesem Grund wird in diesem Projekt die Mehrflammensprühpyrolyse als Einzelschritt-Syntheseroute eingesetzt, in der auf die Bildung von Prim?rpartikeln eine kontrollierte Mischung und Heteroaggregation in der Gasphase folgt. Dies erlaubt das pr?zise Einstellen der Heterokontakteigenschaften, wie bspw. deren Anzahl und chemische Natur, sowie die Prim?rpartikelgr??e. Um Spillover-Effekte von einfachen Adsorptions-/Desorptionseffekten zu unterscheiden, wird die Dreiflammensprühpyrolyse als neuartige Technik etabliert, um ABC-Modellsysteme zu generieren, in welchen die Anzahl und Gr??e der Heterokontakte zwischen den Komponenten A, B und C individuell eingestellt werden k?nnen.

Ziel ist es, die Eigenschaften der Heterokontakte mit den katalytischen Eigenschaften der Materialien unter transienten Bedingungen zu korrelieren. Hierfür werden definierte Heteroaggregate mit ma?geschneiderten Eigenschaften in der Gasphase synthetisiert und umfassend mit BET, XRD, TPX und TEM charakterisiert. Die Qualit?t des Materials in Bezug auf Clustergr??en und Anzahl an Heterokontakten wird durch die Analyse von HAADF-STEM-Bildern mithilfe von Convolutional Neural Networks in einer etablierten Zusammenarbeit im SPP2289 erreicht. Anschlie?end wird der Einfluss der Materialeigenschaften auf die katalytische Aktivit?t, die Sorptionseigenschaften und das Deaktivierungsverhalten unter dynamischen Bedingungen für geeignete Beispielreaktionen mithilfe der periodisch-transienten Kinetik-Methode untersucht. Als Beispielreaktion wird hierfür die die CO₂-Hydrierung zu CH₄ und CO herangezogen, da an dieser Reaktion 澳门皇冠_皇冠足球比分-劲爆体育ere gasf?rmige Spezies (CO₂, CO, H₂, CH₄ und H₂O) teilnehmen, welche ein individuelles transientes Verhalten aufweisen. Auf diese Weise k?nnen die transienten Antworten der gasf?rmigen Spezies schlie?lich mit den Heterokontakteigenschaften und den Syntheseparametern korreliert werden.