Projekte
Verst?ndnis und Kontrolle selbstorganisierter Streifenbildung in Vanadiumdioxid
Im Zuge der rasant fortschreitenden Erforschung oxidischer Materialien wurden spektakul?re Effekte wie Grenzfl?chensupraleitung, Magnetowiderstands- und elektrische Schaltph?nomene entdeckt. Hierdurch er?ffnete sich die technologische Perspektive der Oxidelektronik und -spintronik. Hierbei wurden, neben der Herstellung konventioneller Bauelementtypen in Anlehnung an ihre siliziumbasierten Vorg?nger, auch g?nzlich neuartige Funktionselemente erschaffen. Bei diesen Entwicklungen sind jedoch neben den Funktionsmaterialien selbst immer auch das Verst?ndnis von Grenzfl?cheneigenschaften und die aufw?ndige, auf der Skala einzelner atomarer Lagen zu kontrollierende Pr?paration komplexer Heterostrukturen von entscheidender Wichtigkeit.Vanadiumdioxid (VO2) stellt wegen seines Metall-Isolator-?bergangs nahe Raumtemperatur ein Funktionsmaterial mit herausragenden technologischer Anwendungsperspektiven dar. Dieses Projekt behandelt Relaxationsmechanismen von VO2 unter epitaktischer Verspannung, welche zu komplexen Phasenseparationseffekten wie der selbstorganisierten Ausbildung von Streifenmustern aus isolierenden und metallischen Bereichen führen und somit auch zu intrinsischen Grenzfl?chen. Weiterhin geht dieses Projekt der Frage nach, inwiefern sich als Alternative zu komplexen Heterostrukturen auch intrinsische Grenzfl?chen nutzen lassen.Ausgehend von der verspannungsabh?ngigen Ausbildung selbstorganisierter Streifenmuster in einem komplexen Oxidmaterial werden diese auf mikroskopischer Skala untersucht, um ein tieferes fundamentales Verst?ndnis ihrer physikalischen Beschaffenheit zu erlangen. Im Vordergrund stehen dabei der Einfluss der geometrischen Form auf die Stabilit?t derartiger Streifenmuster und ihre strukturellen und elektrischen Eigenschaften und deren Manipulation.Das Projekt zielt insbesondere auch auf die erstmalige Realisierung v?llig neuartiger Konzepte für oxidelektronische Bauelemente ab. Hierbei wird die Ausbildung intrinsischer Grenzfl?chen durch geometrische Funktionalisierung gezielt kontrolliert; ihre Funktionalit?t beruht auf der anschlie?enden Manipulation derartiger Grenzfl?chen durch externe elektrische Felder. Durch die Verwendung moderner, komplement?rer Mikroskopiemethoden und eine gezielte Strukturierung auf der Mikro- bis Nanometerskala werden so gleichzeitig Einblicke in die elektronischen und strukturellen Eigenschaften korrelierter Oxide gewonnen als auch innovative Bauelemente für zukünftige oxidelektronische Anwendungen entwickelt.
Tuning von Vanadiumdioxidschichten durch extreme Verspannung - lokale Untersuchung komplexer ?bergangsph?nomene und exotischer Phasen
Vanadiumdioxid ist ein korreliertes Oxid mit einem Metall-Isolator-?bergang bei etwa 340 K. Damit einher geht ein struktureller ?bergang von der Rutilstruktur im metallischen Hochtemperaturzustand zu einer monoklinen Struktur im isolierenden Tieftemperaturzustand. Dabei l?sst sich die ?bergangstemperatur durch mechanische Verspannung in einem breiten Bereich variieren; auch kann der ?bergang durch elektrische Felder getrieben werden. Darüberhinaus ist bekannt, dass bei Verspannung auch andere, exotische Phasen auftreten k?nnen. Insgesamt birgt Vanadiumdioxid damit ein gro?es Potential für Anwendungen z. B. in der Oxidelektronik, wofür diese Eigenschaften allerdings im Dünnschichtbereich gezielt kontrollier- und manipulierbar sein sollten.In diesem Projekt untersuchen wir simultan das Wachstum und die strukturellen sowie elektronischen Eigenschaften von Vanadiumdioxidfilmen auf Rutheniumdioxidoberfl?chen verschiedener Orientierung in situ mittels niederenergetischer Elektronenmikroskopie (LEEM). Hierbei machen wir uns zunutze, dass sich bei der Oxidation der Rutheniumoberfl?che gleichzeitig Inseln verschiedener kristallographischer Orientierung ausbilden k?nnen, die bei anschlie?endem Vanadiumdioxidwachstum als Template fungieren. Die Gitterfehlanpassung der auf Rutheniumdioxid gewachsenen ultradünnen Vanadiumdioxidfilme stellt eine je nach Orientierung verschiedene und teilweise extreme Verspannung in Aussicht. Von dieser extremen Verspannung erwarten wir das Auftreten bisher nicht untersuchter exotischer Phasen sowie allgemein einen deutlich gr??eren Einstellbereich der ?bergangstemperatur von Vanadiumdioxid. Wir werden die verschiedenen Phasen mittels LEEM und darauf aufbauenden lokalen Beugungs- und Spektroskopiemethoden sowie mit verwandten Synchrotrontechniken eingehend charakterisieren. Parallel streben wir mittels rastersondenmikroskopischer Methoden einzigartige Einblicke in kleinskalige Phasenseparationsph?nomene an und untersuchen, bereits in Hinblick auf m?gliche Anwendungen, auch den Einfluss elektrischer Felder. Zudem soll in einem weiteren Schritt durch den Einsatz von auf Saphirsubstraten sputter-deponierten Rutheniumfilmen eine gr??ere technologische Relevanz erzielt werden.
Wachstum von Ceroxidorientierungen auf Cu(111) und ?nderung des Oxidationszustandes mit CO2 und H2
Die Herstellung von Methanol als Treibstoff ist ein wichtiger Schritt zur Verringerung von CO2. Ein besonders aktiver Katalysator von Methanol ist Ceroxid auf Cu(111). Ceroxid kann in dem 4+ (CeO2) und dem 3+ (Ce2O3) Oxidationszustand auftreten. Die Sauerstofffehlstellen, die bei der Reduktion zum Oxidationszustand 3+ enstehen, erm?glichen die Herstellung von Methanol aus CO2 und H2. Die Reduktion kann thermisch, mit Methanol oder H2 durchgeführt werden.
Die (111)-Orientierung von Ceroxid ist bereits in vielen Experimenten untersucht worden, aber die (100)-Orientierung, die deutlich aktiver und schwieriger herzustellen ist, wurde bisher nur wenig untersucht. Verglichen werden die beiden Orientierungen hinsichtlich ihrer Reaktionen mit H2 und CO2 im niederenergetischen Elektronenmikroskop (low energy electron microscope, LEEM). Weiterhin werden Messungen am Synchrotron ELETTRA (Triest, Italien) an einem Photoemssionselektronenmikroskop (photo emission electron microscope, PEEM) durchgeführt, was weitere Methoden wie die R?ntgenabsorptionsspektroskopie (x-ray absorption spectroscopy, XAS), die R?ntgenphotoelektronenspektroskopie (x-ray photoelectron spectroscopy, XPS) und die resonante Photoemissionsspektroskopie (resonant photoemission spectroscopy, RPES) erm?glicht.